При проверке введенного символа в поле, происходит бесконечное зацикливание

Смотрите, вот ваш цикл:

while C != 1:
    if pervayaBukva in c:
        C += 1

#Если латиница, в коде ниже происходит бесконечный цикл..

    elif pervayaBukva not in c:
        pole.delete(0, tk.END)
        print('dsd')
        gorod.config(text='Введите одну букву')
        pervayaBukva = pole
        pole.delete(0, tk.END)

Допустим, пользователь ввел букву из кириллицы, нажал кнопку, из файла буквы загрузились (предположим, что там только буквы кириллицы).

При входе в цикл C = 0, проверяется, что первая буква в списке букв, условие if pervayaBukva in c: выполняется, C увеличивается на 1 и становится равным 1, на следующей итерации выходим из цикла.

Теперь, допустим, пользователь ввел латинскую букву. Тогда срабатывает вторая ветка условия (elif pervayaBukva not in c:), C не увеличивается (остается равным 0), в pervayaBukva записывается само текстовое поле (а не его содержимое), цикл повторяется опять, опять входим во вторую ветку (т.к. текстовое поле не является буквой кириллицы или буквой вообще), и т.д. до бесконечности.

Даже если исправить получение текста из текстового поля, пользователь на этот цикл не может повлиять, т.к. бесконечный цикл блокирует работу графического интерфейса. Логично вообще убрать цикл, работать будет примерно так как вы задумали.

Тут лучше считывать набор букв один раз в самом начале программы (у вас они считываются каждый раз заново при каждом нажатии на кнопку, и список постоянно удлиняется), и вообще блокировать любые нажатия кроме нажатия на буквы, прочитанные из файла, для этого в обработчике нажатия на кнопку внутри текстового поля нужно возвращать строку "break":

import tkinter as tk


window = tk.Tk()


gorod=tk.Label(text='Введите любую букву:')
gorod.pack()

c = list()
with open('Simbol.txt') as file:
    for i in file:
        c.append(i.strip())
        # print(c)


def on_key_press(event: tk.Event):
    # print(event)
    if event.keysym == "BackSpace":
        return None  # Не блокируем BackSpace
    if event.char not in c:
        return "break"  # Блокируем ввод всего кроме букв считанных из файла
    if len(pole.get()) >= 1:
        return "break"  # Блокируем ввод, если уже что-то введено (текстовое поле не пустое)


pole=tk.Entry()
pole.pack()
pole.bind("<KeyPress>", on_key_press)

window.mainloop()

Еще мысли:

• для ввода одной буквы (или по одной букве) не обязательно иметь целое текстовое поле, достаточно обработки нажатий клавиш и вывода введенных букв в Label;
• называйте переменные так, чтобы было понятно, для чего они нужны, не используйте однобуквенные имена переменных;
• уж точно не нужно называть две переменные одной и той же буквой в разном регистре (C и c);
• с помощью global нужно обозначать только те переменные, значения которых вы хотите перезаписать: текстовое поле или метку вы не заменяете новым текстовым полем или меткой, а просто меняете значение в существующих объектах, поэтому global для них не нужно.